Trzy lata później na półki sklepowe trafił trzeci krążek artystki, "Is This Desire?". Album był bardzo eksperymentalny i spotkał się z mieszanymi opiniami fanów i krytyków. Tym razem Harvey zrezygnowała z gitar na rzecz elektroniki i sekcji rytmicznej. Do tej pory PJ przyznaje w wywiadach, że jest to jej ulubiona płyta. W 2000 roku miała miejsce premiera "Stories From The City, Stories From The Sea", krążka nagranego przy współpracy z Robem Ellisem i Mickiem Harveyem. Album odniósł duży sukces, sprzedając się w liczbie przekraczającej milion sztuk i przyniósł artystce nagrodę Mercury Music Prize. W trzech piosenkach gościnnie zaśpiewał lider Radiohead, Thom Yorke. Rok później, czytelnicy magazynu "Q" uznali PJ Harvey za "największą artystkę w historii muzyki rockowej".

"Uh Huh Her", siódma studyjna płyta Harvey, miała premierę 31 maja 2004 roku. Był to pierwszy krążek od czasu "4-Track Demos", który artystka wyprodukowała samodzielnie. Co więcej, zagrała na wszystkich instrumentach za wyjątkiem perkusji. Pod względem muzycznym, nowe piosenki sprawiały wrażenie znacznie spokojniejszych od tych ze "Stories From The City, Stories From The Sea". Ogółem, album spotkał się z pozytywnymi opiniami w prasie. W tym samym roku wokalistka pomogła Marianne Faithful, produkując i grając na jej płycie "Before The Prison".

W 2006 roku do sklepów trafiło pierwsze DVD PJ, "Please Leave Quietly", zawierające koncertowe wykonania utworów z całej kariery artystki i ujęcia zza sceny. 30 października ukazała się płyta "The Peel Sessions 1991-2004", na którą trafiły kompozycje zarejestrowane podczas sesji nagraniowych dla Johna Peela. W listopadzie Polly Jean ma rozpocząć pracę nad swoim nowym albumem. Pomagać jej mają Flood i John Parish.

Oprócz kariery solowej, Harvey występowała też gościnnie na płytach innych artystów, w tym m.in. Nicka Cave'a ("Murder Ballads"), Josha Homme'a ("Desert Sessions"), Tricky'ego ("Angels With Dirty Faces"), czy Sparklehorse ("It's A Wonderful Life").Artystka zagrała również w filmach "The Book Of Life" i "A Bunny Girl's Tale". PJ zajmuje się też rzeźbiarstwem, a jej prace są wystawiane m.in. w Lamont Gallery i Bridport Arts Centre.